A sus 23 años Pedro Betancur decidió emigrar a América, embarcándose hacia Cuba y cubriendo el costo del pasaje con trabajos que hacía en el buque. Una vez en la Habana trabajó durante cuatro años para nuevamente embarcarse hacia Centroamérica, sin saber con claridad ni la razón de su decisión ni conocer el destino al que iría. Así, después de breve estancia en Honduras llegó a Santiago de Guatemala el 18 de febrero de 1651 sin un centavo, por lo que hubo de pedir asilo en el Hospital Real de San Juan de Dios, lugar en que conoció de las dificultades que vivían los enfermos, experiencia que mas tarde le serviría para organizar un pequeño hospital. Al poco tiempo de residir en Santiago Pedro consiguió trabajo como tejedor en la factoría de Pedro Armengol, un cristiano honrado y caritativo con cuyo hijo hizo amistad y quien le facilitó ingresar al Colegio de los Jesuitas con la intención de prepararse para el Sacerdocio. Sin embargo tuvo que reconocer que no tenía las dotes intelectuales para ello, por lo que se retiró a los dos años. En esa época conoció al Padre Espino, quien le preparó como catequista mientras vivía en gran pobreza como ermitaño penitente, hasta que le dieron cabida y refugio en la Iglesia de los Padres Dominicos.